守住2005年当选中国科学院院士。
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【图文导读】Figure1.以乙炔为例,控金涉及不饱和底物氢化的金属表面元素反应示意图Figure2.合金催化剂中金属-金属界面引起的促进效应(a)显示了由合金催化剂上不同金属位点的分布引起的各种影响的结构示意图(b)由Al2O3负载的Pd和PtIn合金催化的乙炔加氢示意图(c)显示HMF在Pd,控金Ru和PdRu合金上不同电子相互作用的示意图(d)在H-D交换中Pt和Cu之间的电子相互作用对降低CO在Pt位上的结合强度和毒害作用的影响(e)单原子Pd与主体(Au,Ag,Cu)之间的电子转移及其对乙炔选择性加氢的影响Figure3.金属间催化剂中的几何效应(a)PdIn(110)和Pd3In(111)催化乙炔加氢的性能(b)分别在PdIn(110)和Pd3In-(111)表面上乙炔的吸附构型和乙烯加氢和解吸的相对能(c)4-NPA的吸附构型以及相应的硝基和炔基氢化在Pt(111)和PtZn(022)表面上的阻挡层Figure4.具有不同暴露面的Pd1/CuSAAs上的加氢(a)具有不同Pd负载量的Cu(100)和Cu(111)表面负载单原子Pd的加氢活性(b)在Cu(111)和Cu(100)负载的Pd的不同位点上PA的加氢壁垒(c)在Cu(111),Cu(100)和Pd1/Cu上PA氢化和解吸的相对能量Figure5.载体直接参与氢化(a)HAADF-STEM图像和(b)Pt1/α-MoC的电子密度分析(c-d)铜粉和m-SiO2包覆的铜粉催化草酸二甲酯加氢的活性和Arrhenius曲线(e)合成Fe(OH)x封端的PtNP的程序示意图(f)Fe(OH)x/PtNP催化3-NS加氢的拟议反应机理Figure6.在氢化中用作配体的载体(a)Pd1/Cu2O的结构和合成示意图(b)在Pd1/Cu2O上H2杂化活化的结构和能量(c)Pt-O的配位数与相应的Pt氧化态与FeOx负载的原子分散Pt的硝基加氢活性之间的关系Figure7.Na+在催化加氢中的促进作用有和没有Na+促进的Fe3O4负载的Pt催化3-NS加氢的示意图(b)含或不含Na+的Al2O3负载Ru在丙酮加氢中的催化性能(c)Na+稳定原子分散的Ru(III)的示意图(d)Ru(Na)和Ru粉催化丙酮加氢的同位素效应Figure8.选择性加氢中表面配体的立体约束效应(a)Pt3CoNP控制的CAL吸附结构上的空间OAm层的示意图(b)具有不同表面配体的Pt3Co催化的CAL加氢中对COL的选择性(c)正链烷硫醇在Pd(111)上的自组装单分子层(SAM)的示意图(d)SPhF2修饰的富含Pd的PdSx纳米片的模型(e)在PtNP上1-金刚烷硫醇和十八烷硫醇的首选占领点示意图(f)金鸡纳生物碱促进Pt表面CO基团的对映选择性氢化的拟议机制Figure9.表面有机配体在加氢中作为电子修饰剂(a)裸PtNW和EDA-PtNW的构建模型及其相应的Bader电荷分析(b)在EDA预涂的PtNW上吸附含氮芳族化合物的自由能(ΔGpo)(c)在有和没有PPh3基团修饰的情况下,CO吸附在Pd上的振动频率(d)PPh3基团对FDU-12负载的Pd催化加氢的促进作用Figure10.配体直接参与氢化中的结合位点(a)拟议的吸附模型和L-脯氨酸在PtNPs催化的加氢反应中的参与(b)Pd1/TiO2上H2的杂化活化结构和能量(c)Pd1/TiO2催化苯乙烯加氢的动力学同位素效应Figure11.简要介绍不同界面对控制氢化反应的影响(a)具有不同界面特征的多相金属纳米催化剂上的不同H2活化途径(b)图解说明三种主要界面如何使用多相金属催化剂参与氢化反应的示意图(c)示意图说明与半氢化产物的解吸相比,通过控制添加第三或第四氢的能垒可以实现炔烃有效的半氢化反应【小结】清晰的加氢机制使我们能够优化非均相金属催化剂的活性和选择性,很好地整合了均相和非均相催化剂的优势。然而,融风就加氢机制而言,非均相加氢和酶促加氢过程之间仍然存在差距。
厦门大学郑南峰在这篇展望中总结了非均相金属纳米催化剂在选择性加氢反应中的界面效应的最新研究进展,险活为设计出具清晰催化机理和近乎完美选择性的实用非均相催化剂提供了不同思路。
也讨论了有机修饰剂在金属纳米催化剂上诱导3D空间和电子效应,守住从而控制了加氢过程的机制。在人眼的体验中,百姓如果把标清、高清和4K做个对比的话,我们眼睛享受的生活已经从温饱、小康走到了现在的精致生活。
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说到4K,京市将开不得不说下华为的4k战略和视频战略,京市将开华为公司的轮值CEO徐直军先生在2016年德国的超宽带论坛上这样阐述,华为致力于成为运营商视频商业成功的使能者。怎么理解这句话呢?在之前的语音和窄带连接时代,场防华为配合运营商一起为用户提供了最佳的语音质量和连接保障,场防而到了4G和超宽带时代,人们获取信息的方式已经从文本、图像、音频转向了视频,视频已经成为了人们获取信息的重要手段,视频也因此成为了运营商的基础业务。